6月18日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在物理类期刊《Physical Review E》发表了题为“ChronoCast: A time-series paradigm for molecular dynamics simulation using equivariant graph neural networks”的研究论文，提出了一种加速分子动力学模拟的时间序列新范式ChronoCast。该方法基于等变图神经网络，避免了传统分子动力学模拟过程中每个时间步都需要计算体系能量和原子受力的耗时流程，直接学习原子位置和速度随时间演化的规律，将分子动力学模拟转化为时间序列预测任务，在高保真再现物理性质的同时，显著降低轨迹生成的计算成本，为高效模拟复杂动力学过程和实际材料中统计物理性质提供了新思路。
研究背景
分子动力学模拟是研究凝聚态物质和复杂材料动力学行为的重要理论模拟方法，通过在原子尺度求解运动方程，建立微观结构演化与宏观物理性质之间的联系，在相变动力学、非平衡输运、热振动、扩散过程以及复杂材料体系的动力学研究中具有广泛应用。传统分子动力学模拟通常首先需要构建势能面，再由势能面计算原子间作用力，并通过 Velocity-Verlet 等数值积分算法逐步推进体系演化。尽管从头算分子动力学（ab initio molecular dynamics, AIMD）能够基于量子力学计算获得较高精度，但其需要在每个时间步进行电子结构求解、能量与受力计算以及轨迹推进等操作，计算成本高昂，因此通常难以扩展到更大的空间尺度和更长的时间尺度。
近年来，机器学习势函数的发展在一定程度上改进了基于经验势函数的分子动力学模拟精度有限和 AIMD 计算成本过高的问题。然而，机器学习势函数通常依赖于对势能面和原子受力的学习，并且需要大量且多样化的高质量训练数据来保证模型的泛化能力。在此背景下，研究人员开始探索不同于势函数构建的新思路。例如，直接从已有动力学轨迹中学习原子运动的演化规律。时间序列预测方法因此受到关注：借助时序模型强大的表征与预测能力，有望将分子动力学模拟转化为从当前状态直接预测未来状态的自回归任务，避免显式构建势能面和反复计算原子受力的耗时过程，从而显著提升长时间轨迹生成效率。
然而，原子体系具有高维相空间、多体相互作用和潜在混沌特征，普通时间序列模型难以同时保持预测精度和长时稳定性，难以再现准确的统计物理性质。因此，如何在模型中合理嵌入物理对称性、相空间信息和守恒约束，是发展可靠时间序列分子动力学模拟方法的核心挑战。
研究亮点
针对上述问题，本文提出了名为 ChronoCast 的自回归时间序列分子动力学模拟框架。如图1所示，ChronoCast 基于等变图神经网络（equivariant graph neural network, EGNN）构建，将原子体系表示为图结构：原子作为节点，原子间相互作用关系作为边。节点特征中不仅包含原子位置信息，还显式引入速度信息，从而刻画完整的相空间状态。模型通过多个等变消息传递层，学习局域原子环境中的动力学规律，并在输出端预测未来时刻的原子位移和速度。同时，ChronoCast 对预测速度施加动量守恒修正，以增强输出结构的物理一致性。
图1：ChronoCast 模型架构示意图。该模型采用 encoder-processor-decoder 工作流程，将原子构型转化为图结构，并通过多层等变图神经网络进行信息传递与更新。模型最终预测原子位移和速度，其中预测位移用于更新下一时刻原子位置，预测速度经过动量守恒修正后得到符合物理定律的下一时刻速度。
与 AIMD 模拟不同，ChronoCast 不再在每个时间步中进行电子结构计算，也不需要显式计算势能面和原子受力，而是直接学习状态演化映射。如图2（a）所示，ChronoCast 可以从当前时刻的原子位置和速度直接预测未来时刻的原子状态，并通过自回归方式连续生成长时间轨迹。由于该模型可采用比传统分子动力学更大的预测时间步长，因此能够显著提升动力学过程模拟效率。
图2：ChronoCast 与传统 AIMD 工作流程对比。(a) ChronoCast通过端到端预测器直接预测出未来时刻的状态，从而将分子动力学模拟转化为高效的时间序列预测任务。(b) 传统 AIMD 需要在每一步计算电子结构，评估势能面并计算原子受力，再通过 Velocity-Verlet 积分算法推进体系状态。
为了验证 ChronoCast 的准确性，本文首先以简单 Si 晶体为测试体系。模型使用 4000 步 AIMD 轨迹数据进行训练，并使用 1000 步数据进行验证。在单步预测任务中，ChronoCast 能够准确预测 5 fs 后的原子位置和速度，其预测结果与 AIMD 基准值高度一致，表明模型能够有效学习原子体系短时间尺度上的动力学演化规律。在图3中，我们展示了模型长时间自回归预测的结果。模型从初始状态出发连续生成 20 ps 轨迹。虽然对于单个原子的微观轨迹，随着预测时间延长会逐渐出现偏差，但位置和速度的平均绝对误差在约 10 ps 后趋于饱和，说明体系仍保持在物理合理的相空间区域内。
图3：对硅晶体系统中的动力学过程进行长时间（0-20 ps）自回归预测。(a) 单个原子x分量的预测位置（红色）与AIMD真实位置（绿色）的比较。0-5 ps时间段的放大图显示初始阶段吻合良好，而15-20 ps时间段则显示出轨迹偏差增大。(b) 单个原子x分量的预测速度（红色）与AIMD真实速度（绿色）的比较。(c) 整个系统位置分量的平均绝对误差（MAE） 随预测时间的变化。(d) 整个系统速度分量的MAE随预测时间的变化。
为了进一步评估模型在复杂体系中的适用性，本文还将 ChronoCast 应用于NbSe3纳米线体系。该体系具有准一维链状结构，并存在链内较强的化学键相互作用和链间较弱的范德华相互作用，这对动力学模型提出了更高要求。如图4所示，ChronoCast 在 NbSe3纳米线中仍能实现稳定训练，并在短时间内准确预测 AIMD 参考轨迹。在统计物理性质方面，ChronoCast 预测得到的原子位移概率分布与 AIMD 基准高度一致；其振动态密度也能较好再现 AIMD 的结果。相比之下，由机器学习势（NEP）驱动的分子动力学方法在部分振动峰和位移分布上表现出更明显的偏差。该结果表明，ChronoCast 能够在有限数据条件下有效提取复杂体系的振动特征和统计物理信息。
图4：范德华NbSe3纳米线体系物理性质比较。 (a) 训练过程中损失函数随迭代次数（epoch）的变化。插图显示了NbSe3的原子结构。 (b) 单个原子在3 ps内预测得到的x位置轨迹（点线）与AIMD轨迹（实线）的比较。 (c) 位移概率分布和(d)振动态密度（VDOS）的比较，分别由AIMD、ChronoCast和基于NEP的MD模拟计算得出。(b)、(c)和(d)中的数据均来自0-3 ps时间间隔内的轨迹。
最后，本文还系统比较了ChronoCast、AIMD以及基于NEP的分子动力学方法生成30 ps（30000步）轨迹的总计算成本。如图5所示，对于包含204个原子的 NbSe3纳米线体系，AIMD 直接生成 30000 步轨迹需要消耗大量 CPU 计算资源。而机器学习势虽然在轨迹预测阶段较快，但其势函数训练需要构建较大规模且多样化的训练数据库，因而在综合考虑训练数据生成、模型训练和轨迹预测的总成本时，加速优势受到限制。相比之下，ChronoCast 仅需要 3000步连续的 AIMD 轨迹作为训练数据，显著降低了数据获取成本。在预测阶段，采用 1 fs、5 fs 和 10 fs 时间步长的 ChronoCast 模型生成 30 ps 轨迹所需时间，分别约为基于NEP的分子动力学方法的50%、31%和16%。这一结果表明，ChronoCast 通过减少计算步数和降低训练数据需求，在总体效率上具有明显优势。
图5：不同模拟方法的计算时间成本比较。本图比较了使用多种方法对包含204个原子的NbSe3纳米线系统进行30000步动力学模拟所需的总时间。对于基于NEP的分子动力学模拟，时间成本包括训练数据生成（7条独立的、不同温度的1000步AIMD轨迹，时间步长为1 fs）、模型训练时间和预测时间。对于所有ChronoCast模型，时间成本包括训练数据生成（3000步AIMD轨迹，时间步长为1 fs）、模型训练时间和预测时间。插图比较了不同模型（基于NEP的分子动力学模拟方法、时间步长分别为1 fs、5 fs和10 fs的ChronoCast）生成30 ps动力学轨迹所需的预测时间，通过百分比进行对比。
总结与展望
综上，本文提出的 ChronoCast 方法为分子动力学模拟提供了一种显著不同于传统势能面构建和力积分的新范式。该模型直接从原子轨迹数据中学习动力学演化规律，采用端到端方式预测原子位置和速度，同时引入等变约束、速度特征和动量守恒约束，从而兼顾预测效率、物理一致性和统计稳定性。在Si 晶体和 NbSe3纳米线体系的预测结果表明，直接建模原子动力学过程可以成为加速 AIMD 模拟的一种高效、准确且具有发展潜力的替代方案。未来，进一步引入哈密顿力学或辛几何结构等物理约束，有望提升该类模型在更复杂动力学体系中的长时稳定性并扩大体系适用范围。
同济大学物理学院博士研究生王宇星为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授与张忠卫副教授为论文共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、上海市科委、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市东方英才计划领军项目等项目支持。
