近日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队与新加坡高性能计算研究所张刚教授合作，在物理学顶级期刊《Applied PhysicsReviews》发表了题为“Impact of moiré superlattice on atomic stress and thermaltransport in van der Waals heterostructures”的研究论文，深入揭示了层间转角调控石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格面内热导率的物理机制，并入选该期刊Featured Article在其官网首页宣传展示(https://pubs.aip.org/aip/apr)。

1月14日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在国际学术期刊《ACS Applied Materials &Interfaces》发表了题为“Ultrahighinterfacial thermal conductance in borophene heterostructures enabled by thephonon bridge”的研究论文，深入阐明了声子桥接效应在实现超高界面热导中的重要作用。研究背景 随着微纳电子器件不断向小型化和高集成度发展，器件内部界面数量显著增加，界面散热受限已成为影响器件性能和稳定性的关键问题。然而，不同材料之间的声子失配会严重阻碍界面热输运。通过构建声子桥，能够有效地改善声子失配，提高界面热输运效率。二维材料硼烯天然具有丰富的结构多样性，其中χ3型和β12型硼烯优良的热输运特性。由硼烯构成的异质结天然具有理想的声子桥属性，在界面热输运方面展现出独特优势，但相关物理机制尚缺乏深入研究。研究亮点 如图1所示，本工作研究了四种具有不同界面构型的χ3/β12硼烯异质结。对于不同的界面取向，用“zig”和“arm”分别表示zigzag和armchair的界面构型，由此构成的四种硼烯异质结分别用zig/zig，arm/arm，zig/arm，arm/zig表示。图1：四种具有不同界面构型的χ3/β12硼烯异质结。(a) zig/zig, (b) arm/arm,(c) zig/arm, 和(d) arm/zig。所有异质结均为原子尺度平整的二维结构。硼烯异质结的界面热导(interfacial thermalconductance, ITC)通过非平衡态分子动力学模拟得到。图2(a)展示了在固定热源、冷源温度分别为330 K、270 K的情况下，系统达到非平衡稳态后的温度分布。在界面处，温度出现了跳变，表明了界面对热输运的阻碍作用。四种结构在界面处的温度跳变分别为4.80，12.13，11.68，15.02 K。如图2(b)所示，在300 K下，zig/zig，arm/arm，zig/arm，arm/zig四种异质结的ITC分别为6.46，4.15，2.60，2.42 GWm-2K-1。尽管均含有相同的硼元素，这些硼烯异质结构差异化的ITC值凸显了其独特的热传导机制——界面导热取决于界面取向。此外，以zig/zig异质结为例，我们计算了ITC中来自弹性过程的贡献。如图2(c)所示，弹性过程贡献的ITC约为6.18 GWm-2K-1，占总ITC的95%。因此，弹性过程主导了硼烯异质结中界面热输运。与其他典型的异质结界面相比，硼烯异质结展现出极为优异的界面导热性能。如图2(b)所示，zig/zig异质结具有最高的ITC，可以与graphene/h-BN异质结的ITC相媲美；即使是硼烯异质结中ITC最低的arm/zig异质结，也比其他典型二维材料MoSSe/WSSe异质结具有更高的ITC。无论是比较二维或者三维界面，硼烯异质结均具有卓越的界面热传导性能。这是因为其元素构成简单（仅由硼元素组成），且可通过调节生长条件合成多种结构形态，相较于由不同材料构成的异质结，这些硼烯异质结具有天然的声子桥属性，在热管理应用中具有显著优势。图2：(a) 不同界面取向的χ3/β12硼烯异质结中的温度分布。竖直的虚线表示界面所在位置; (b) 300 K温度下，本工作所计算的四种硼烯异质结的ITC以及文献中记录的不同异质结的ITC：graphene/h-BN（圆形: Nano Lett. 2016,16, 4954; 三角: Phys. Chem.Chem. Phys. 2016, 18, 24164；菱形: Comput. Mater. Sci. 2020, 174, 109484。实心和空心的符号对应不同的界面形态）；MoSSe/WSSe（Adv. Funct. Mater. 2022,32, 2110846）; diamond/GaN（ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 8376）；Al/MgO（Phys. Rev. B 2015,91, 115414）； GaN/AlN（Appl. Phys. Lett. 2024,125, 032104）(c) zig/zig异质结中弹性散射过程贡献的频率依赖ITC与频率累积ITC。虚线绘制了基于NEMD模拟获得的总ITC结果。(d) 声子桥接效应示意图。为了进一步解释硼烯异质结中超高ITC，我们计算了硼烯异质结中界面两侧材料的声子态密度(density ofstates, DOS)，结果如图3(a)所示。对于χ3型硼烯和β12型硼烯，由于它们都是由单一硼元素组成，它们的声子频率范围均在0~40 THz。如此宽的频谱范围能够激发异质结内大量的声子模式。同时，图3(a)所示的两种硼烯之间声子谱的显著重叠促进了界面处的高效声子耦合。为了量化DOS的匹配程度，我们计算了无量纲的DOS重叠度S：硼烯异质结中的DOS重叠度S为79.6%，表明χ3型硼烯和β12型硼烯之间存在高度的声子匹配，可以在整个频谱范围内促进界面几乎无缝的能量传递。此外，我们还计算了不同极化声子支的DOS重叠度，发现在多数极化方向仍存在显著的DOS重叠。这些结果证明，硼烯异质结中存在极高的声子匹配，并为声子桥接效应的存在提供了物理依据。图3：声子态密度（DOS）：(a) χ3型硼烯和β12型硼烯，(b) graphene和h-BN，(c) diamond和GaN。阴影部分表示DOS的重叠部分。(d) zig/zig异质结和arm/zig异质结中归一化的声子透射谱。为凸显硼烯异质结的这一独特特性，本文选取两种典型的高ITC界面——graphene/h-BN与diamond/GaN进行对比，其态密度均通过第一性原理计算获得。如图3(b)所示，尽管graphene与h-BN具有相似的蜂窝状晶格结构，但graphene的截止频率（约48 THz）与h-BN（约42 THz）存在明显差异——这源于两者组成元素的差异，从而导致了其DOS重叠度为68.8%。相比之下，diamond与GaN的DOS重叠更小（见图3(c)），S仅为19.8%。硼烯异质结的S在这三种界面中最高，这解释了硼烯异质结较其他界面具有更高ITC的物理起源（见图2(b)）。此外，这也阐明了图2(c)中ITC主要由弹性散射过程主导的现象。该结果表明，大频率范围的声子态密度重叠（即声子桥接效应）可以通过弹性散射过程促进声子直接穿透界面传播，从而降低了对更复杂非弹性散射过程的需求。这种微观机制与晶界效应相似。鉴于DOS仅反映界面由原始材料构成的固有声子特性，其未能揭示声子在界面间的传输过程。为此，我们通过计算频率依赖的声子透射系数，进一步评估了不同频率声子在界面间的传输能力。图3(d)展示了zig/zig与arm/zig异质结中归一化声子透射率Ξ(ω)。两种异质结在全频谱范围内均呈现显著的声子传输特性。值得注意的是，即使在30-40 THz的高频范围内，透射率仍保持较高的水平，这可归因于声子桥接效应。然而，两种硼烯异质结在20 THz以上的透射谱存在显著差异。由于声子对ITC的贡献具有明显频率依赖性，这种透射谱差异导致zig/zig异质结的ITC约为arm/zig异质结ITC的2.7倍。反直觉的是，尽管χ3型硼烯沿armchair方向具有更高热导率，而β12型硼烯沿zigzag方向热导率更高，arm/zig异质结并未展现最高ITC值。这些结果表明，尽管两种原始材料间的声子谱匹配对优化异质结热传导至关重要，但声子桥本身不能考虑界面处的微观细节——如键合构型和声子散射——这些因素同样在调控界面热传导中发挥关键作用。为了阐明不同硼烯异质结间ITC值差异的微观起源，我们通过计算稳态原子热流的空间分布来分析界面附近的热传导行为。如图4(a)所示，我们将硼烯异质结划分为L区（χ3硼烯）、R区（β12硼烯），并在界面附近设置宽度为6Å的中心区域I，用于计算界面原子热流分布。图4：不同异质结中稳态原子热流矢量的空间分布（俯视图）：(a) zig/zig，(b) arm/arm，(c) zig/arm，(d) arm/zig。箭头指向原子热流方向。区域L、I和R分别表示界面左侧区域（χ3硼烯）、界面区域和界面右侧区域（β12硼烯）。(e) 左图为zig/zig与arm/zig异质结中，不同区域内呈现原子热流偏转角θ的原子数百分比。其中θ表示偏转角的绝对值，仅包含正向热流（0° ≤ θ ≤90°）。右图为放大显示的0° ≤ θ ≤30°范围内的分布情况。（f）χ3/β12硼烯异质结的应力-应变曲线。各异质结对应的杨氏模量在图中列出。对于zig/zig异质结，三个区域的原子热流均沿x方向排列（图4(a)），这与温度梯度方向一致。这表明界面存在对zig/zig异质结中原子热流的方向影响甚微。原子热流方向与宏观温度梯度的强关联性，进一步证明了界面间高效的能量传输。相比之下，arm/arm异质结中不同区域的原子热流矢量明显偏离x方向（图4(b)），表明传热效率降低。这种偏转在zig/arm和arm/zig异质结中更为显著，因其原子热流分布呈现明显不规则性。（见图4(c-d)）。这些结果表明，界面的存在扰动了其他三种异质结的微观热流，导致声子散射并阻碍了沿温度梯度的高效传热。原子热流的变化趋势与图2(b)所示硼烯异质结中ITC变化一致。为定量评估原子热流的方向分布，我们计算了原子热流矢量偏离温度梯度方向（x方向）的偏转角θ。在zig/zig异质结中，偏转角主要集中于小角度区域（0°–30°），如图4(e)所示，表明原子热流的方向分布与温度梯度方向高度一致，从而促进界面间高效的声子传输。右侧放大视图显示，在跨过区域I后进入区域R后，原子热流的方向分布恢复至区域L的分布特征，峰值均维持在3.0%左右。该峰值在区域I降至2.7%，表明界面仅造成10%的衰减。这些发现表明在zig/zig异质结中，界面扰动仅局限于近界面区域，仅对热传导产生微小的阻力。相比之下，arm/zig异质结中的原子热流呈现出显著升高的大角度偏转分布（60°–90°），严重阻碍了界面热输运。值得注意的是，小角度范围的原子热流分布在界面两侧区域存在高度的不对称，峰值从左侧区域的2.5%降至右侧区域的2.0%，呈现出高达20%的显著降幅。这些结果表明，arm/zig异质结中界面对热流的扰动具有非局域性，导致了较高的界面热阻。界面的原子结构形态也支持这一结论。如图1(a)所示，zig/zig异质结界面处的原子排列与χ3和β12硼烯内部高度相似，原子键沿温度梯度方向排列。这种结构连续性促进了定向热流的存在，并增强了界面热导。相比之下，arm/zig异质结的界面处呈现显著的结构畸变，导致原子键取向紊乱并抑制了界面的热传导性能。除了界面处原子成键的一致性外，界面键合强度对于调节不同界面的ITC也至关重要。为此，我们最终通过计算应变-应力关系提取了不同硼烯异质结的杨氏模量（见图4(f)）。计算结果显示：zig/zig、arm/arm、zig/arm及arm/zig异质结的杨氏模量分别为82.33、77.12、67.68和59.02 GPa，与图2(b)中展示了ITC变化趋势一致。总结与展望 基于机器学习势函数和分子动力学模拟，本工作揭示了硼烯异质结具有超高界面热导，以及声子桥接效应在其中的重要作用。研究发现，不同界面构型的硼烯异质结都具有极高的界面热导，zig/zig结构的界面热导高达6.46 GWm-2K-1，能够与典型的高热导异质结graphene/h-BN相媲美。通过计算组成异质结的硼烯的声子态密度，我们发现在两种硼烯的声子态密度具有极高的重叠度，说明硼烯异质结中超高界面热导主要源于两种硼烯之间固有的强声子桥接效应。这种理想的声子桥结构促进了声子在界面间通过弹性过程实现高效的全频段传输。通过分析原子热流发现，界面对zig/zig异质结中原子热流分布的扰动较小，与温度梯度方向展现出高度的一致性，并且其影响只局限在界面附近。而对于arm/zig异质结，界面的存在对于原子热流产生了较大的影响，并且扩展到了界面两侧区域。通过对比界面处成键细节以及杨氏模量，我们发现zig/zig异质结展现出最高的界面热导，得益于其完好的界面形态——该形态使原子成键方向与热流方向高度一致，并形成较强的界面键合。这些发现凸显了多种微观机制在调控界面热传导中的关键作用。本研究揭示了硼烯异质结具有优越的界面热输运性能，深化了对硼烯异质结中微观输运机理的理解，为通过调控界面热导提升下一代纳米电子器件散热性能提供了理论指导。同济大学物理学院博士研究生单淑玥为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授、张忠卫助理教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市曙光计划、上海市科委、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.5c23175 课题组介绍 陈杰，国家级青年人才，同济大学物理学院副院长，长聘教授，博士生导师。课题组主要研究方向为声子调控和纳米尺度热传导，已在Reviews of Modern Physics, Physics Reports，PhysicalReview Letters等国际知名学术期刊发表SCI论文100余篇，含ESI高被引论文10篇和ESI热点论文3篇。全部论文在Google Scholar数据库中被引用超8700余次，H因子50。主持国家级和省部级科研项目10余项，参与国家自然科学基金重大项目一项、国家重点研发计划两项。受邀在国际会议上做邀请报告超30余次，授权国际发明专利1项。担任《中国科学：物理学 力学 天文学》、《Thermo-X》、《Nanomaterials》编委，曾获全球前2%顶尖科学家、国家级青年人才、上海市东方英才计划领军项目、上海市青年五四奖章、上海市曙光计划、IAAM Fellow等奖励与荣誉。课题组常年择优招收声子学与热传导相关的博士和硕士研究生，欢迎有意者与陈杰教授联系。(Email: jie@tongji.edu.cn)

1月 8 日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在物理类学术期刊《Journal ofApplied Physics》发表了题为“Effectof superlattice period length on thermoelectric performance: A case study ofmonolayer CrS2, CrSe2, and CrS2/CrSe2 lateral superlattice”的研究论文，深入阐明了超晶格中周期长度对二维材料中声子输运以及载流子输运的调控机理。 研究背景 在高功率密度电子器件快速发展的背景下，余热回收和热管理应用对新型功能材料提出了更高要求。热电材料能够在固态条件下实现热-电直接转换，具有无运动部件、可微型化集成与环境友好等优势，被认为是中低温余热利用与分布式能源系统的重要材料。但热电优值ZT的提升往往面临降热导与保电导相互制约的难题：降低晶格热导率κp 研究亮点 本研究首先从结构与界面工程出发，构建了以CrS2与CrSe2单层为母体的两类横向超晶格：短周期(SS)与长周期(LS)超晶格。图1(a)和图1(b)分别展示了CrS2与CrSe2的单层顶视图，红色虚线框标出了用于拼接超晶格的正交晶胞。图1(c)和图1(d)展示了SS与LS的结构单元，黑色虚线表示超晶格结构中的重复单元。这种设计的意义在于我们可以在相同的材料体系内，仅改变周期长度这单一变量来系统比较周期长度对声子与载流子输运的影响。图1. 单层(a) CrS2和(b) CrSe2的俯视图。(a)和(b)中的红色虚线表示用于构建横向超晶格的正交晶胞。(c)和(d)分别为短周期(SS)与长周期(LS) CrS2/CrSe2超晶格的晶胞。黑色虚线标出了各超晶格的重复单元。Cr、S和Se原子分别以蓝色、橙色和绿色球表示。我们研究发现，CrSe2整体呈现声子软化现象（光学/声学最高频率低于 CrS2），意味着更低的声子群速度。此外，CrSe2的低频光学支与CrS2的声学支在低频区发生交叠，导致超晶格的声子谱中出现明显的声学-光学模态混合，这会打开更多散射通道、增强声子非谐相互作用，从而导致热导率的降低。基于声子玻尔兹曼输运理论，我们计算了四种结构的晶格热导率，如图2(a)所示。在300 K下，四种结构沿x(y)的κp分别为：CrS2 129 (116)、CrSe2 56 (54)、SS 37 (53)、LS 22 (46) W·m-1·K-1。由此可见，超晶格中界面引入强散射，使SS与LS相对本征CrS2在x方向实现约71%与84%的显著抑制，并形成较强的各向异性。为更进一步理解超晶格中热导率降低的机理，我们系统分析了声子群速度、频谱热导率以及声子散射率。图2(b)给出沿x方向的声子群速度随频率变化，红色虚线椭圆圈出了TA/LA的最大群速度区域，SS/LS的峰值介于CrS2与CrSe2之间。然而，从全频平均群速度来看，LS会因为大量光学支被区折叠后变得更平而显著降低，从而在整体上更强地抑制热输运。图2(c)进一步显示光学声子(CrS2中8 THz，其余结构中4 THz)对热导率的贡献很小。同时，2–4THz范围内的声子贡献在 SS和LS超晶格结构中被明显降低。对应地，图2(d)的散射率在2–4 THz区间（红色虚线椭圆标注）出现显著增强，说明界面引入的质量调制与键扰动强化了该频段的非谐散射。图2.单层CrS2、CrSe2以及SS、LS的热输运性质。(a)晶格热导率κp随温度变化的方向依赖性。(b)沿x方向的声子群速度随频率的变化。红色虚线椭圆标出了SS和LS中TA与LA支的最大群速度，其数值介于CrS2与CrSe2之间。(c)300 K时的频率依赖热导率。(d)300 K时声子散射率随频率的变化。红色虚线椭圆标示2–4 THz频率范围，在该区间超晶格结构相比CrS2和CrSe2单层表现出更强的声子散射。 值得强调的是，本工作进一步确立了“界面降热导”与“电子输运保持”之间的关键竞争关系，并由此给出周期优化的核心判据：在电输运层面，随着周期长度增加，界面诱导的电荷重分布显著增强，导致调制方向电输运连续性被破坏，如图3所示。CrS2与CrSe2在CBM/VBM附近呈现延展电荷态，而LS在界面区域出现明确的电荷局域化，且长周期降低相邻富集区的重叠，导致沿x的连续传输通道被打断。相对而言，SS因周期更短而更能维持界面附近电荷态的空间延展与连通性。因此，在超晶格结构中表现为有效质量增大与弛豫时间缩短（例如：沿x方向电子/空穴弛豫时间由CrS2的~48.6/149.5 fs下降至SS的~36.9/129.3 fs，并进一步降至LS的~32.2/121.7 fs），最终引起电导率明显衰减。这一热-电竞争机制最终反映在ZT上：在600 K时，沿着x方向CrS2与CrSe2的峰值ZT分别约为0.45与0.40。SS在降低的同时仍部分保留电子输运，获得约0.39的中等ZT，而LS尽管κp最低，其峰值ZT仅约0.21。图3.(a)CrS2、(b)CrSe2、(c)SS和(d)LS的导带底（CBM，上排）与价带顶（VBM，下排）的电荷密度分布。原子结构以沿b轴方向的侧视图展示。Cr、S和Se原子分别以蓝色、黄色和绿色球表示。总结与展望 本研究以实验中成功制备的二维单层CrS2和CrSe2为研究模型，通过构建短周期与长周期两类横向超晶格，围绕超晶格周期长度对热电输运的影响机制开展了系统研究。将机器学习势函数与声子玻尔兹曼输运理论相结合，我们首先计算了单层以及超晶格结构中声子色散关系，并证实训练得到的机器学习势函数能够精确复现第一性原理计算的结果，从而在大原胞超晶格中实现对三阶力常数的高效、准确计算。我们的计算结果表明，横向界面显著增强声子散射，使调制方向（垂直于界面）上的晶格热导率明显降低。更重要的是，我们研究证实尽管界面工程在降低热导率方面具有普适性，但其对电子态的扰动并非总是可忽略，并且这种扰动对周期长度高度敏感。在长周期的超晶格结构中界面诱导的电荷重分布会破坏调制方向的电子输运连续性，导致载流子有效质量增大、弛豫时间缩短，从而显著抑制电导率。相比之下，短周期超晶格结构中更易维持相对延展的电荷态与较好的电输运连通性。因而在综合热电性能上，尽管长周期超晶格具有最低热导率，但其热电优值要低于短周期超晶格结构，这是由于短周期超晶格结构中保留了更多的电荷输运。本研究结果显示，超晶格周期长度可以作为实现声子-电子协同调控的关键参量，并明确提出在二维超晶格中提升热电性能必须遵循降低热导率与维持电子输运连续性并重的协同优化原则，为基于超晶格调控二维材料热电性能提供了可推广的理论依据与工程策略。 衡阳师范学院欧阳宇楼为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市曙光计划、上海市科委、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。论文链接：https://doi.org/10.1063/5.0308349

1月7日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在物理类学术期刊《Physical Review Research》发表了题为“Decoding Thermal Transport Mechanisms Induced byShort-Range Order in Amorphous System”的研究论文，深入揭示了非晶固体中短程有序性调控热输运过程的微观物理机制。研究背景 非晶固体因其独特的热学特性被广泛应用于电子、光伏及隔热领域。由于缺乏长程有序性，传统的声子理论不再适用于非晶体系，建立统一的热输运模型极具挑战。近期研究表明，频率接近的振动模式间具有“模式关联性”，是调控非晶热输运的关键因素。其中，低频传播子（propagons）和高频扩散子（diffusons）共同贡献了非晶材料的热导率。尽管已有研究探讨了局部无序性对传播子的影响，以及扩散子的类波动特征，但非晶材料的核心结构特征——短程有序性与热导率之间的本质联系，特别是振动模式及其波动特性随有序度演化的微观机制仍不明晰。此外，传统热导率调控方法在非晶体系中效果有限，限制了非晶材料热物性的设计。因此，深入揭示短程有序性对热输运的影响，将为精准调控非晶材料热输运性能提供全新的物理思路。研究亮点 本工作采用分子动力学模拟方法，准确模拟了实验中形成非晶固体的熔化退火过程。如图1（a）所示，我们模拟发现增加退火速率会导致生成的非晶固体具有更高的能量，即无序的结构。图 1 （a）不同冷却速率下熔化退火过程的示意图，所得非晶结构的四重配位比例分别为93%和72%。子图展示了对应的非晶结构，其中蓝色原子为四重配位，黄色原子为其他配位数。（b）不同冷却速率下形成的非晶结构中四重配位原子的比例。（c）不同四重配位下的结构径向分布函数。在晶体硅中，每个硅原子都与四个最近邻原子形成共价键，这使得晶体硅拥有百分之百的四重配位比率。而在非晶中，其结构无序性破坏了短程有序性，导致了该比率的偏离。因此，我们可以用四重配位比率来衡量非晶的短程有序性。我们计算了退火速率与四重配位比率的关系，如图1（b）所示，退火速率的增加使得非晶原子四重配位的比率呈现下降趋势，这一趋势与图1（a）中结构能量的升高现象吻合。由于非晶材料缺乏长程有序性（即晶格周期性），在研究非晶原子振动时，简正模式概念（即声子）已不再适用。现有研究表明，类似无序系统（例如液体或类液体固体）中引入的集体激发概念，更适合用于描述非晶固体中的热振动。在非晶硅中，热振动可通过动态结构因子（dynamical structure factor, DSF）来刻画这种集体激发。因此，我们计算了具有不同短程有序度的非晶结构对应的动态结构因子，并基于此拟合得到了振动模式的频率和展宽。图2展示了四重配位比例为72%和93%的非晶结构对应的DSF计算结果。图 2(a-b)与2(d-e) 显示，低频模式仍保持波矢与频率之间的显著色散关系，表明它们仍具有类声子的特征。值得指出的是，类声子的低频段对应于原子振动谱中不随短程有序度变化的频段。图2 具有不同四重配位比率的非晶结构中动态结构因子（DSF）分析。(a)和(b)对应横向偏振的动态结构因子，(c)为横向偏振的线宽随频率变化的关系。(d) 和(e)对应纵向偏振的动态结构因子，(f)为纵向偏振的线宽随频率变化。(c)和(f)中的线 宽通过拟合(a)、(b)和(d)、(e)中特定波矢的结果得到。图中横线表示93% 四重配位的Ioffe-Regel分界频率，虚线圆圈标出了线宽变化显著的区域。随着波矢增大，两个偏振方向的振动频率都扩展至更宽频段，在每个波矢下均表现出显著的线宽。当线宽扩大到与中心频率相当的程度，即达到 Ioffe-Regel 截止频率（见图2中水平线），此时色散关系变得模糊，振动状态因结构无序严重散射，导致从传播态（propagons）向扩散态（diffusons）过渡。图2(c)和2(f)进一步显示，Ioffe-Regel 截止频率处纵横两类模式都出现明显线宽扩大（见图2中虚线圈）。由于 Ioffe-Regel 截止频率源于晶体向非晶结构转变过程中产生的周期性破缺，其位置几乎不受短程有序度影响。此外，非晶硅中的纵向模式在频率小于10 THz范围内仍保持清晰的波矢-频率关系（见图 2(d)），而横向模式仅在 6 THz以下表现出明显色散（见图2(a)），并具有更大的线宽。这一差异表明横向模式对长程有序性破缺更敏感，与文献结果一致。当四重配位比例降低、短程有序减弱时，Ioffe-Regel 截止频率以下振动模式的线宽增强，尤其对纵向偏振。这种增强在Ioffe-Regel 截止频率附近的模式中尤为显著（图2(f) 虚线圈出）。这些结果表明，在非晶硅中短程有序度降低对传播模式（propagons）的影响更为显著，且主要引起纵向偏振模式的线宽增强。另外，我们在晶格动力学框架下，采用 QHGK 方法计算了非晶硅在100 K、300 K和 500 K温度下的热导率。如图3(a)显示，非晶硅的热导率κ在不同温度下均随短程有序度（以四重配位比例衡量）增加呈上升趋势。例如，在室温下，当四重配位比例从 72% 提升至 93% 时，能够显著提升κ达 77%。为避免模拟尺寸效应，我们在包含4096个原子的更大结构上重复了上述计算，得到了一致的结果（见图3(a)）。此外，使用SW势函数的模拟结果也呈现相似的变化趋势，体现了该结果的普适性。图 3 (a)具有1728 个原子的非晶硅体系热导率κ随四重配位比例的变化，分别使用 Tersoff 势（实心符号）和 SW 势（空心菱形）的计算结果。星形符号表示在300 K下，采用 Tersoff 势对具有4096 个原子的非晶硅体系的计算结果。(b)非晶硅体系热导率κ随温度的变化。(c)和(d)分别展示了室温情况下采用Tersoff势和SW势计算得到的非晶硅体系频谱热导率κ。图中竖线表示不同极化方向的Ioffe-Regel截止频率。 当温度从100 K升高至300 K，所有短程有序度下的非晶硅热导率均显著增加。当温度进一步升至500 K，只有四重配位比例高于90%的两个结构对应的热导率表现出明显的增长（见图3（b））。这结果表明通过改变非晶结构的短程有序度（如冷却速率），能够有效地调节非晶材料的热导率。尽管实验中具备测量和调控短程有序度的有效手段，但其对非晶固体热输运性质的影响尚未被系统验证。我们的工作突破了传统声子输运框架，为针对特定应用设计具备可调节热性能的非晶材料提供了新策略。频谱热导率的计算进一步提供了不同模式对热导率的贡献。图3(c)和3(d)表明，随着短程有序度降低，频谱κ呈下降趋势，尤其在10 THz以下变化显著。结合图 3中的DSF分析，6 THz以下的模式为纵横两个方向上的传播子，而 6–10 THz区间包含纵向传播子和横向扩散子。尽管难以清晰区分此频段内的传播子与扩散子，短程有序度的降低主要影响纵向传播子的线宽（见图2(f)），而非横向扩散子（见图2(c)）。频谱κ分析揭示了一项关键发现：传播子对短程有序度的响应是导致非晶体系κ下降的主要原因。该结论也与高频模式（大于10 THz）的频谱κ几乎不随短程有序度变化的结果一致，因为高频模式为扩散子和局域子。图 4 频率为（a）3.6 THz、（b）8 THz和（c）11 THz的振动模式，在四重配位比率为93%和72%的非晶结构中空间相干性Ψi 分布。（d）–（f）为具有93%四重配位的非晶结构在对应频率下Ψi 大于0.65的本征矢量实空间分布。（g）–（i）为具有72%四重配位的非晶结构在对应频率下Ψi 大于0.65的本征矢量实空间分布。图中红色点表示具有四重配位的原子，黑色点表示其他配位数的原子。为了进一步探究振动模式的波动特性，我们在微观模式层面定义并计算了空间相干性,其中，ei(μ)代表模式μ 在原子i上的本征矢量。Ψi 取值越接近1，代表模式的波动性越强。图 4(a-c)分别展示了频率为3.6 THz，8 THz和11 THz的振动模式(分别对应于传播子、混合模式和扩散子)，在四重配位比率为93%和72%的非晶结构中空间相干性分布比较。当频率从3.6 THz增加到11 THz，空间相干性明显降低，表现在Ψi分布的峰值逐渐向低值区偏移。这一变化趋势表明，非晶材料中热振动的波动性随着频率的升高而逐渐减弱。进一步地，我们将具有较高空间相干性（Ψi大于0.65）的本征矢量投影到了实空间，如图 4(d-i)所示，其中红色点表示四重配位原子，黑色点表示其他配位原子。显然，随着频率升高，具有高空间相干性的本征矢量组分数量减少。此外，随着短程有序性的降低，对于频率为3.6 THz的传播子（图 4(d)和4(g)）和8 THz的混合模式（图4(e)和4(h)），具有高空间相干性的原子明显减少，而对于频率为11 THz的扩散子（图4(f)和4(i)）则几乎没有变化。这些结果从波动性角度清晰地说明了相对于扩散子而言，传播子的模式关联性对于短程有序度的变化更为敏感。这一发现与短程有序度下降导致的传播子线宽增大（图2(f)）和传播子频谱热导率降低（图3(c-d)）的计算结果高度吻合。此外，原子配位信息与波动性特征的实空间相对位置显示，波动性主要出现在具有四重配位的原子周围。这表明，在具有较高短程有序度的局部环境中，非晶材料中热振动表现出更强的相干性和波动性。而对于图 4(f)和4(i)中的高频扩散子，波动性成分几乎可以忽略，表明在非晶材料中这些高频振动对于短程有序度变化的响应非常弱。总结与展望 本工作通过改变分子动力学模拟中的冷却速率，构建了具有不同短程有序度的非晶硅模型，并结合QHGK方法揭示了其中的热输运调控机制。计算结果表明，非晶硅热导率对于短程有序度变化高度敏感，提升有序度能够显著增大非晶硅热导率高达77%。微观机制分析显示，热导率的变化主要源于Ioffe-Regel分界频率附近传播子（propagons）的响应：短程有序度降低会导致传播子线宽明显增加，从而显著抑制其对热导率的频谱贡献，而扩散子和局域子则对短程有序度变化不敏感。此外，本征矢量场分析证实，非晶硅中振动模式的波动行为主要集中在四重配位原子周围，这种由相似短程有序度环境诱导的空间相干性是促进非晶固体中振动模式波动特性的关键。综上所述，通过调控短程有序度来增强模式间的关联，是实现非晶材料热导率有效调控的重要途径。同济大学物理学院张忠卫助理教授与硕士生马睿为论文主要作者，同济大学物理学院陈杰教授为论文通讯作者，法国国家科学研究中心（CNRS）Sebastian Volz 教授对论文具有重要贡献。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市曙光计划、上海市科委、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。论文链接：https://journals.aps.org/prresearch/abstract/10.1103/k5pw-jnl8

10月23日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在学术期刊《Small Structures》发表了题为“Broadband PhononResonance Spectrum in Host–Guest Resonator Arrays via Nonlocal Coupling”的研究论文，该工作通过设计多谐振器阵列并引入非局域相互作用，打破了局域共振情况下窄带和反共振态的限制，实现了宽频声子共振响应，为高效调控相干声子传输和开发新型声子器件奠定了理论基础。研究背景 近年来，基于声子相干性调控声子输运和热传输受到了广泛关注。与声子的粒子性不同，相干声子能够在相干长度内保持相位信息，从而产生干涉、模态耦合以及其他波动效应。这种波动特性不仅影响声子能量的传播速度，还能在特定频率范围内增强或抑制热流。因此，精确控制相干声子已成为纳米尺度热管理、热能转换以及基于声子的信息处理等领域的关键技术手段。目前，实现相干声子调控的策略主要包括两类：布拉格散射机制和局域共振机制。其中，布拉格散射依赖于材料或结构的周期性排列，通过声子在周期性结构中的干涉效应，实现对特定频率声子的选择性反射或透射。这种机制能够在设计良好的晶格或超晶格中形成声子带隙，从而有效控制声子或热流的传输。然而，布拉格散射通常要求声子波长与结构周期长度相当，这意味着其调控尺度无法低于声子波长。相比之下，局域共振机制利用结构中的谐振器与特定频率的声子发生共振耦合，能够在亚波长尺度实现能量的局域化与相位调控。然而，局域共振体系的响应带宽通常较窄，这意味着局域共振机制难以实现宽频的相干声子调控。此外，如果将多个谐振器简单组合成阵列，在偏离共振频率处会出现反共振态，导致能量在不同频率间断分布，无法形成连续的宽带响应频谱。因此，如何在保持局域共振亚波长控制优势的同时，实现宽频声子共振响应，成为当前纳米尺度热管理和声子器件设计中的一个重要挑战。研究亮点 图1：(a)声子波包模拟示意图。长度为 L=3000 Å 的主–客体系统嵌入在主体框架结构的中心位置。(b)沿Γ–X [100] 方向的声子色散关系及通过晶格动力学(LD) 计算得到的原子分辨声子态密度（PDOS）。插图显示了主体框架结构。(c)沿 Γ–X [100] 方向的声子色散曲线及通过LD 计算得到的主–客体系统PDOS，使用默认设置 ξ = ξ0 和m = m0 。阴影区域突出显示了避免交叉区域，插图显示了主–客体系统的原子结构。 本文采用主-客体模型，以笼状 Schwarzite 结构作为主体框架，在每个Schwarzite 结构中心放置一个客体原子，通过主体框架和客体原子间的相互作用形成声子的局域谐振器。为系统研究局域共振对声子传输的影响，我们构建了如图1(a)所示的声子谐振器模型。在该模型中，两侧为主体框架结构，在中间区域嵌入主–客体谐振器。基于此模型，我们利用声子波包模拟方法追踪相干声子在该系统中的传播过程，分析声子能量在谐振器区域的分布和演化，揭示谐振器对相干声子传输的调控效应。图1(b)和图1(c)分别展示了主体框架结构和主–客体系统的声子色散关系，可以明显观察到主–客体系统中存在一条平坦的杂化模式，该模式源于客体原子的局域振动与主体框架中声学声子支之间的避免交叉效应(avoided crossing)，导致该频率范围内的声子能量被局域化在客体原子附近。图2：(a)在入射频率为f0的声子波包激励下，主–客体区域的能量随时间演化。区域Ⅰ对应于波包发射期间；区域Ⅱ对应波包在主–客体结构内传播的时间区间；区域Ⅲ表示波包开始透射出主–客体区域的时间区间；区域Ⅳ表示波包完全离开主–客体结构后的时间区间。(b) 沿 Γ–X [100] 方向的声子色散曲线及通过晶格动力学（LD）计算得到的 PDOS，采用参数配置 ξ = 0.1 ξ0 和m = 0.1 m0 。(c) 在参数 ξ = 0.1 ξ0 和m = 0.1 m0 下，入射频率为f’0 的声子波包激励下，主–客体区域的能量随时间演化情况。(d) 在固定时刻t1,不同参数情况下主–客体区域能量保留比例 (α)的频率响应。 我们首先对单个主–客体谐振器的参数进行了系统研究，考察不同主–客体耦合强度和客体原子质量情况下的共振响应。结果显示，当耦合强度和客体原子质量同步变化时，共振频率几乎保持一致(图2(b)与图1(c))，但其对相干声子的局域化程度以及频率响应范围却有所区别。图2(a)和图2(c)展示了在共振频率的波包从左侧入射后，中间区域（即主–客体谐振器区域）能量随模拟时间的演化情况。结果显示，当客体原子质量较大且主–客体耦合较强时，能量更难从客体原子中泄露，表明声子能量在谐振器中的局域化效果更为显著。此外，我们还统计了波包完全透射后，不同频率波包入射时，中间谐振器区域的能量局域情况，如图2(d)所示。模拟结果表明，当客体原子质量较大并且主–客体耦合较强时，声子局域化程度不仅更高，而且响应频率范围更宽。值得注意的是，当客体原子质量较大并且主–客体耦合较强时，共振频率附近会出现明显的带隙和模式劈裂现象，使得共振响应不再局限于单一峰值，而是在频谱上呈现出更宽、更复杂的分布特征。为了突破单个局域谐振器窄带共振的限制，我们进一步构建了多谐振器阵列并引入非局域耦合。具体而言，传统的多谐振器阵列仅存在主–客体之间的局域相互作用，而不同客体原子彼此独立（即局域耦合情况）。这种设计会导致频谱响应中产生反共振态，使得能量在某些频率间隙被抑制，无法形成连续的宽带频率响应。为克服这一问题，我们进一步在客体原子之间引入相互作用(即非局域耦合)，使得能量可以在不同谐振器之间传递，从而形成集体振动模式。此时，能量不再局限于单个谐振器，而可以在相邻谐振器之间相互传递。图3：(a)不同共振器非局域相互作用示意图。(b) 中心区域主–客体区域的能量留存比例，实线表示具有非局域耦合的系统，虚线表示四个未耦合的单独谐振器（SR）。 当客体原子质量较大且主–客体耦合较强时，单个谐振器的声子能量局域化效果更加显著，且其频谱响应相对较宽。这种宽带响应特征有利于在具有不同共振频率的谐振器之间出现频谱部分交叠，从而为非局域耦合引发的集体振动和宽带声子共振奠定基础。因此，我们通过保持主–客体耦合强度 ξ = ξ0 并调节客体原子的质量，构建了由四种具有不同共振频率的谐振器组成的阵列结构，其示意图如图3(a)所示。通过截断半径的设置，客体原子之间仅考虑最近邻的相互作用，这一设计既保证了非局域耦合的有效性，也避免了远距离相互作用带来的模拟复杂性。随后，我们利用声子波包模拟对多谐振器阵列在引入非局域耦合前后的能量传输特性进行了对比分析。图3(b)中的模拟结果表明，引入非局域耦合后，频率响应显著拓宽且更加平滑，反共振态被有效抑制，共振局域效应在更宽的频率范围内得以实现，其整体频率响应区间的半高宽达到了单个局域设计共振器的2.5倍。这说明非局域耦合能够协调多谐振器的振动行为，显著提升宽带声子共振的性能，为实现多频段相干声子调控提供了可行途径。总结与展望 本文以笼状 Schwarzite 结构作为主体框架，通过引入客体原子构建了声子局域谐振器。基于该结构，我们首先研究了主-客体系统不同参数对声子共振响应的影响。分子动力学结合波包模拟结果表明，具有强耦合和大质量客体原子的谐振器在其共振频率附近表现出更强的能量局域化、更宽的频谱响应以及更显著的模式劈裂，有利于不同共振频率的谐振器之间发生相互耦合。在此基础上，为进一步获得宽频且平滑的共振响应，我们在处于不同笼子中的客体原子间引入相互作用，即非局域耦合。由于强耦合和大质量客体原子情况下，不同共振频率的谐振器在频谱上存在部分交叠，从而激发了非局域耦合效应。因此，我们在固定强耦合强度的条件下，通过改变客体原子质量构建了多声子谐振器阵列，并系统比较了其与仅含主–客体耦合（局域耦合）情形下的频率响应差异。我们发现，引入非局域耦合后，相邻谐振器之间的相互作用促使共振频率部分交叠的不同单元产生协同振动现象，显著拓宽了能量局域化频带，并有效抑制了反共振效应，实现了连续且平滑的宽频声子共振响应。通过对共振频谱的分析表明，非局域耦合情况下，体系频率响应区间的半高宽达到单个局域耦合谐振器的2.5 倍，显著拓宽了声子共振频谱并提升了能量控制效率。这一特征克服了传统局域耦合体系窄带和存在反共振态的缺点，体现了非局域耦合在实现宽频协同声子调控方面的独特优势。展望未来，通过进一步优化谐振器参数、增加谐振器数量，并精确调控共振频率的交叠程度与非局域耦合强度，有望实现更宽频且平滑的声子共振响应，为纳米尺度热管理、热能转换以及声子信息器件的设计提供新的思路和理论支撑。与此同时，引入不同类型的客体原子或分子团簇有望进一步拓展非局域多谐振器体系的调控维度，为构建宽频相干声子材料平台开辟新的方向。结合实际，非局域效应可在多种体系基于不同的机制实现：例如，在带电主–客体体系中，长程库仑相互作用可在单元间建立跨尺度耦合，诱发集体振动模式；在纳米结构中，通过调控介质环境或在相邻谐振单元之间引入桥接或界面连接结构，可形成机械耦合，实现能量在不同谐振器之间的协同传递。这些机制与本文提出的非局域耦合策略相对应，为从单一强局域谐振向多谐振器协同响应的连续可调演化提供了新的实现路径。同济大学物理学院博士研究生鲁爽为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授为论文通讯作者，同济大学物理学院李勇教授对论文具有突出贡献。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市科委、上海市曙光计划、中央高校基本科研业务专项资金等项目支持。论文链接：https://doi.org/10.1002/sstr.202500365

10月7日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在物理类学术期刊《Physical Review B》发表了题为“Generationof interfacial phonon modes and their contribution to thermal transport acrossthe GaN/ZnO interface”的研究论文，深入阐明了界面声子模式的产生机制及其在界面热输运中的贡献。研究背景 近年来，由于电子器件功率密度和集成度的升高，界面处导致的散热屏障已成为微纳尺度器件热管理的关键挑战。由于晶格失配、结构畸变以及平移对称性破缺等因素，界面处普遍存在着特殊的界面声子模式（interfacial phonon modes），该特殊声子模式已被理论和实验工作所证实。同时，界面声子模式被证明是一类全新的声子模式，并不能够由构成界面的材料本征模式的线性组合所描述。此外，最新的模拟和实验测量工作发现，界面声子模式与界面处的非弹性散射过程密切相关，能够增强非弹性散射过程，进而提高界面热输运效率。但是，人们对界面声子模式的起源和基本特征（例如结构和频率依赖性）在微观层面缺乏清晰的理解，并且界面声子模式参与非弹性过程贡献热输运的作用机制，及其在优化界面热耗散方面的重要作用，尚不完全明晰。研究亮点 以具有zigzag手性的GaN/ZnO异质界面为例(图1(a)），本工作系统研究了界面声子模式的产生机制及其对界面热输运的贡献。从图1(b)展示的声子振动谱(PDOS)可以发现，不同于块体GaN的PDOS，在GaN一侧界面原子层的PDOS中，有显著的额外振动峰出现在原本块体材料的带隙中。此外，在高频的区域，界面GaN原子层的PDOS也发生了明显的变化。同样的现象也出现在ZnO一侧。同时，GaN侧与ZnO侧PDOS的变化发生在相同的频率范围内，显著峰值的频率能够完全对应。图1(c)中声子能量密度谱(SED)的计算结果也表明，在GaN侧与ZnO侧发生的声子态分布变化与PDOS峰值变化能够很好地对应，证明了界面声子模式的产生与界面两侧材料的本征属性有重要关联。图1. (a) GaN/ZnO异质结的模拟结构示意图；(b) 不同位置单原子层的声子态密度曲线；(c)不同位置单原子层的谱分解能量密度。为了探究界面声子模式与材料本征模式之间的关系，我们对界面原子层不同方向原子位移分别进行了小波变换分析，在实空间表征了界面声子模式的偏振态：公式（1）中小波变换的中心频率为PDOS中新出现的显著峰所对应的频率，这里为13.4 THz和17.8THz，相应的计算结果如图2(a)和2(b)所示。我们发现界面声子模式的偏振在实空间的分布垂直于界面，均为纵向声子模式。对比界面声子模式的偏振方向与界面处的原子成键方向，二者具有高度一致性，这一发现在armchair手性的GaN/ZnO界面也依然成立。结合图1(c)中展示的SED结果，我们证明了界面声子模式是由界面两侧材料本征振动的耦合所产生，沿原子成键方向的纵向振动耦合强度远大于其他振动类型，导致界面声子模式均为纵向模式，其频率由材料中本征纵向模式的频率所决定。图2. 小波变换分析得到的特定频率(a) 13.4 THz和(b)17.8 THz的界面声子模式偏振。插图为这些界面声子模式在实空间的偏振方向示意图，箭头指向沿𝑥键合方向的偏振方向。为了进一步揭示界面声子模式与界面声子热输运过程之间的联系，我们基于力常数分解原子受力，计算了弹性过程和一阶非弹性过程对界面热导的贡献。图3(a)展示了不同温度下界面热导的计算结果，MD计算的结果与实验吻合良好，再次证明了我们模型的可靠性。其中，弹性过程贡献随温度升高而升高，最终收敛于约 310 MW·K-1·m-1；进一步考虑一阶非弹性过程后，在低温下与弹性过程贡献并无明显区别，而在高温下则显著高于仅考虑弹性过程的结果，证明了在高温下非弹性过程的重要性。此外，引入一阶非弹性过程后得到的热导率与MD的计算结果在高温下仍有一定的差距，证明了更高阶非弹性过程在界面热输运中的贡献同样不可忽视。随后，我们计算了100 K和300K环境温度下，不同过程的频率依赖ITC，结果如图3(b)和3(c)所示。在环境温度较低时，非弹性过程的贡献几乎可以忽略不计。同时，我们发现在两种材料本征声子频率并不匹配的高频区间（高于8 THz），界面声子模式的存在诱导了额外的弹性过程，且对界面热导有显著的贡献。而在温度升高到300 K时，非弹性过程的贡献显著增大，并且非弹性过程的贡献主要分布在界面声子模式所对应的频率区间内（见图3(c)中阴影区域）。图3. (a)通过不同方法获得的GaN/ZnO的ITC随温度的变化曲线。实验(Expt)和DMM结果取自Nano Lett. 18, 7469(2018)。(b) 100 K和(c) 300 K温度下弹性过程(gel(𝜔))和一阶非弹性过程(ginel(𝜔))的频率依赖ITC。突出显示的阴影区域分别对应于界面声子模式的频率范围。更进一步地，我们基于公式（2）分析了一阶非弹性过程的具体散射通道，以阐明界面声子模式参与非弹性散射过程的物理机制：具体的散射通道及其对应的示意图如图4所示。结果表明，一阶非弹性散射过程遵循特定的选择定则：(i)两个相同频率的声子结合成为一个新的声子；(ii)一个声子劈裂为两个频率相同的声子。在低频区域连续的频率范围内(图4(a)中虚线框)，非弹性过程均可发生，并且参与的模式均为本征模式。而在高频区域(图4(a)中实线框)，一阶非弹性散射过程则发生在数个分立的频率区间内，且这些频率区间对应与界面声子模式存在的区间，表明该非弹性散射过程需要界面声子模式的介导才能发生。因此，界面声子模式参与构建了额外的高频非弹性散射通道，极大地提高了不匹配界面的热输运效率。图4. (a) 300 K温度下一阶非弹性散射过程 𝔤inel(𝜔1, 𝜔2) 的散射通道。三个主要过程分别满足 I. 𝜔2 = 𝜔1、II. 𝜔2 = −2𝜔1 和 III. 𝜔2 = −1/2 𝜔1。(b) I、(c) II 和 (d) III 类非弹性散射通道的示意图，其中蓝色和红色球体分别表示“吸收”和“发射”的声子。总结与展望 基于神经进化势函数和分子动力学模拟，本工作深入揭示了界面声子模式的产生机制及其对界面热输运的贡献。研究发现，在紧邻界面的1 nm范围内，声子的态密度会发生显著的变化，尤其是在块体材料的声子带隙和超出截止频率的范围内会出现新的模式峰。这不仅证实了界面声子模式的存在，同时也标定了其对应的频率。进一步地，基于标定的频率，我们通过对界面原子的原子位移进行小波变换，在实空间直观地展示了界面声子模式的偏振。通过对比偏振方向与界面的原子键方向，我们证明了界面模式是由界面两侧材料本征振动的耦合产生的。此外，结合力常数矩阵，我们使用位移-速度的关联函数计算了弹性与一阶非弹性过程对界面热导的贡献，并展示了不同过程的散射通道。在低温下，弹性过程主导界面热输运，非弹性过程则在高温下对界面热导有巨大的贡献。散射通道的计算表明，界面声子模式能够同时参与弹性与非弹性散射过程。在块体材料本征频率不匹配的频率范围，界面声子模式构建了额外的弹性散射通道。在高温下，界面声子模式构建了额外的高频非弹性散射通道，而低频非弹性散射通道则由块体本征模式参与。通过构建这两类额外的声子散射通道，界面声子模式极大地提高了声子跨界面输运的效率。本研究不仅揭示了界面声子模式的产生机制，建立了与材料的本征属性以及界面的原子级细节之间的联系，同时还揭示了界面声子模式参与的具体散射过程，为理解界面热输运提供了微观机理解释，并为优化界面热阻、提升器件散热性能指明了方向。同济大学物理学院博士研究生单淑玥为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授、张忠卫助理教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市科委、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。论文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/ym8w-gwr1

8月7日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在物理类学术期刊《Physical Review B》发表了题为“Singlephonon diode operating on a metagrating surface”的研究论文，该工作基于声子超格栅提出了一种新颖的单声子二极管模型，为低维系统中实现非对称声子输运提供了新思路。 研究背景 近年来，声子器件因其低能耗、可扩展性以及与量子比特等体系的高兼容性，成为研究焦点。尤其在量子声子、纳米声子学和拓扑态物理等交叉研究方向，声子的传播方向与频率选择性控制被认为是构建可编程声子网络、波动逻辑门以及量子信道的重要载体。“声子二极管”旨在实现沿特定方向声子传播的增强或抑制，从而构建晶格系统中的“单向声子阀门”。 近年来，受电磁超构材料与光栅衍射机制的启发，声子超格栅（phononic metagrating）作为一种具备强方向选择性和波矢转换能力的人工周期结构，在打破线性系统中“空间反演对称性”方面展现出独特优势，为实现声子传播路径的调控提供了全新路径。 研究亮点 本研究结合了声子超晶格与声子超格栅两类功能结构的优势，构建了一种新颖的声子二极管模型，如图1(a)所示。声子超晶格能够在特定频率范围内引入禁带，有效阻止声子的传播。同时，由于在不同方向上色散关系表现出显著的各向异性，使得某些方向处于禁带内的声子沿其他方向仍可穿透传播。如图1(b)所示，正入射的频率为ω₀的 TA 模声子等频面以及超格栅所激发的衍射模式（n = ±1 与 n = ±2）分布示意图，这些衍射模式的波矢方向均避开了禁带区域。因此，将二者结合形成复合结构后，可实现对特定频率声子的非对称传播调控：当声子从左侧正入射时，经过超格栅的衍射作用，其波矢被引导至超晶格的通带内，从而实现有效透射；而从右侧正入射的声子首先接触声子超晶格并被全反射，导致传播被阻断。这一思路为构建高效的原子尺度声子二极管奠定了基础。 图1. （a）基于声子超构光栅与超晶格的单声子二极管工作原理。左侧和右侧分别显示了超构光栅和超晶格的单元胞结构。（b）声子超晶格沿[1, 0, 0]和[cosθ, sinθ, 0]方向的色散关系。(c)入射声子频率的在声子超晶格色散关系中的等频面（左图）。声子通过超构光栅后的传播角示意图以及其在超晶格中的传播角分布（右图）。 通过分子动力学结合波包模拟，我们在单层石墨烯二维体系验证了上述声子二极管模拟的有效性。为了减少模型的复杂度，我们调整声子超格栅的周期宽度使得最高阶的衍射模式仅限于±1阶。如图2(a)所示，在声子超格栅参数未经优化的情况下，从左侧入射的TA声子有23.5%的能量透射至右侧；而从右侧入射时，透射率仅为0.6%，整流比高达39.1。此外，我们还注意到，由于声子模式转换现象的存在，透射到右侧的声子部分被转换成了LA模式。为了校验该模型的普适性，我们还进一步在三维(Si/Ge)体系中进行了验证。如图2(b)所示，声子的单向传输效应依然存在，整流比高达157.2。图2. (a) 石墨烯体系中声子二极管模型模拟结果：当声子从右侧入射（上图）或左侧入射（下图）时模拟得到的原子位移分布uy，对应传输区域的二维快速傅里叶变换（2D FFT）结果显示在右侧。(b) Si/Ge体系中声子二极管模型模拟结果：Si/Ge声子超格栅、声子超晶格结构以及超晶格在[1,0,0]方向的色散关系（上图）。声子从右侧入射（中图）或左侧入射（下图）时模拟得到的原子位移分布uy，对应传输区域的二维快速傅里叶变换（2D FFT）结果显示在右侧。 声子超格栅对声子透射的响应与声子二极管的整流效率密切相关。声子在经过超格栅后，其能量分布在各个衍射模式(包括0阶模式、±1阶TA模式以及±1阶LA模式)以及反射模式。其中，0阶衍射模式与正入射方向一致，处于声子超晶格的禁带区域，无法有效透射，从而限制了整体的能量传输效率。如图3(a)所示，在未经优化的情况下，声子单独透过超格栅后，0阶的透射模式能量占比超过59%。鉴于声子超格栅的结构参数决定了能量在各阶衍射模式中的分布，我们可以通过调整声子超格栅的结构参数，抑制能量在0阶模式上的聚集，从而显著提升声子整流比。 实际在声子超格栅的结构设计过程中，存在参数空间维度高、参数间存在耦合以及多对一映射关系复杂等关键技术挑战，传统基于试错法的扫描或优化方法效率低下。为此，本研究引入机器学习方法，构建结构参数与声子透射特性之间的映射关系，实现了对超格栅的高效优化。在实际设计中，同一组能量分布谱可能对应多组不同的结构参数，导致传统的监督学习模型难以准确实现从谱线到结构的反向预测。为克服该一对多的逆向设计瓶颈问题，我们采用了串联神经网络（Tandem Network）结构，如图3(b)所示。其中，前向网络（Anet）用于拟合结构参数与声子透射谱之间的映射关系，即实现从结构到谱线的预测，反向网络（Bnet）则承担从目标谱线反推结构参数的任务。该谱线-结构-谱线的串联网络架构根据目标谱线预测结构参数，然后将预测结构输入前向网络，再次生成谱线，并与目标谱线进行对比。通过训练使最终预测谱线能够复现原始输入谱线，间接提升反向网络预测结构的准确性与物理一致性，从而实现高效且稳定的逆向设计能力。经过该机器学习算法优化后，声子超格栅的能量透过率超过90%，并且在0阶模式上几乎没有分布，如图3(c)所示。 图3. （a）声子通过未经优化的声子超格栅后 y 方向原子位移uy分布仿真图，右侧为反射区域的二维傅里叶变换结果。（b）串联神经网络（Tandem Network）的示意图。该网络由一个预训练的前向网络 Anet（红色虚线框）和一个反向网络 Bnet（蓝色实线框）组成。(c) 声子通过优化的声子超格栅后 y 方向原子位移uy分布仿真图，右侧为反射区域的二维傅里叶变换结果。 将参数优化后的声子超格栅与声子超晶格结合，模拟测得的声子二极管整流效率得到了大幅度提升，整流比达到了96.7，体现出接近2个数量级的声子传输差异，其模拟结果如图4(a)所示。值得指出的是，尽管我们工作中仅以单一频率（4.77 THz）的声子输运作为机器学习模型的训练目标，但优化后的声子超格栅依然对禁带内不同频率的声子表现出宽频响应，如图4 (b)所示。这意味着该声子二极管在实际应用中具备较宽的工作频带，能够有效适应频率波动，保障器件性能的稳定性和实用性。 图4. （a）优化声子超格栅参数后，从左侧入射经过声子二极管后y方向原子位移uy分布图。（b）优化声子超格栅参数后，不同频率声子入射下的透射率TL及整流系数RC，灰色区域表示超晶格的能带禁带区。 总结与展望 基于超晶格结构的禁带以及各向异性的色散关系，结合声子超格栅对声子传播路径的灵活调控能力，本工作提出了一种新颖的声子二极管模型。结合实际材料，我们分别在二维石墨烯体系和三维Si/Ge体系实现了对特定频率声子的非对称传播调控，证实了该模型的普适性和有效性，构建了具备方向选择性传输能力的单声子整流器件。进一步地，我们采用串联神经网络对声子超格栅参数进行优化，解决了参数空间维度高、参数间存在耦合以及多对一映射关系复杂等关键技术挑战，优化后声子二极管的整流效率获得大幅提升，沿不同入射方向的声子传输差异接近2个数量级。此外，尽管我们在参数优化中仅针对单一频率的声子模式进行设计，模拟结果表明，优化后的声子二极管在较宽频率范围内展现出一致的频谱响应特性，证实了优化后的模型具有一定的鲁棒性，能够在不同频率条件下保持稳定的整流性能，从而提升器件在复杂环境下的实用性与可靠性。本研究不仅揭示了超晶格与超格栅联合作用下调控声子非对称输运的原理，还展示了机器学习辅助设计在复杂微纳结构声子调控方面的巨大潜力，为构建高效、低功耗、可集成的新型声子学器件提供了新路径。未来可拓展研究多频段、多模式的声子整流机制，并结合实际纳米结构制备技术和人工智能算法，推动声子学在信息处理、热管理及量子技术等方面的应用。 同济大学物理学院博士研究生鲁爽为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市科委、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。 论文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/3pzr-bwj7

11月6日，物理科学与工程学院陈杰教授课题组在《Physical Review Applied》期刊上发表了题为“Low thermal conductivity andpromising thermoelectric performance induced by resonant bonding in a two-dimensionallead-tin-selenide ordered alloy ”的研究论文。

近日，我校物理学院陈杰教授团队在物理类期刊《Journal of Physics: Condensed Matter》上发表了题为“Phonon Mode at interface and its impact on interfacial thermal transport”的综述文章，系统回顾了界面声子模式及其在界面热输运中的作用，从理论和实验的角度详细介绍了该领域的最新研究进展。微纳米器件在现代科技中得到广泛应用，器件的微型化导致界面数量显著增加，这些界面在器件的热传导中起着关键作用，使得热管理问题变得尤为重要。1941年，Kapitza发现了液体和固体界面处的温度跳跃现象，揭示了界面热阻（ITR）的出现，这一发现开启了界面热输运研究的新篇章。由于声子是半导体和绝缘体中的主要热载体，研究声子在不同界面和低维材料中的行为显得尤为重要。晶格失配和对称性的破坏会导致界面处新的声子模式，即界面声子模式的产生。这些模式与体材料中的本征声子模式表现出不同的行为，特别是在高密度界面情况下，这些模式会对对器件的热性能产生显著影响。界面热输运的研究可以追溯到上个世纪。最初的连续电介质模型、声学失配模型、扩散失配模型都基于弹性过程假设，并且不能考虑真实的界面细节。因此，能够更好地捕捉晶格振动和原子排布的原子尺度模拟方法，如分子动力学（molecular dynamics, MD），晶格动力学（lattice dynamics, LD），原子格林函数（atomic Green’s function, AGF）等，开始被广泛应用于界面热输运研究。通过分子动力学模拟得到的原子信息，研究人员利用傅里叶变换计算了原子态密度（phonon density of states, PDOS）和原子振动能量谱（spectral energy density, SED）。如图1所示，以最经典的Si/Ge界面为例，研究表明在界面处存在与体材料本征声子模式完全不同的新声子模式。 图1. Si/Ge界面的计算。(a) 理想Si/Ge锐界面示意图。(b) 理想Si/Ge锐界面沿垂直于界面方向在不同位置的 PDOS。每个原子层与界面的距离标注右侧。 (c)-(d) 分别为 Si/Ge/Si 异质结中表面 Si 原子和表面 Ge 原子的 SED。(e)-(f) 分别为Si原子和 Ge 原子的 SED。 进一步的晶格动力学计算通过对振动模式本征矢的空间位置划分，如图2(a)所示。在此基础上的声子态密度计算表明了界面声子模式只占体系总声子模式的很小一部分，并且只出现在几个特定的频率，结果如图2(b)所示。 图2. (a) 两个晶格匹配、质量不匹配的 LJ 固体界面模态的本征矢分布示意图。 (b) 两个晶格匹配、质量不匹配的 LJ 固体界面上四种模态的状态密度（DoS）。 随后，在理论模拟的基础上，实验研究工作在实际体系中观测到了界面声子模式的存在。如图3(a)所示，拉曼散射光谱（Raman scattering spectroscopy）观测到了在Si/Ge界面处出现的全新的吸收峰。此外，基于扫描投射电子显微镜（scanning transmission electron microscopy, STEM）的发展，研究人员利用电子损失能谱（electron energy-loss spectroscopy, EELS）直接观测到了在diamond/c-BN界面的处出现的界面声子模式。相同的结果也在AlN/Si 界面处被观测到，如图3(c)所示。 图3. 界面声子模式的实验观测。(a) Si/Ge界面、片状块体Ge和片状块体Si片的拉曼光谱。在块体Ge 与块体Si 上看不到来自界面的 11.3-12.2 THz左右的明显拉曼峰。 (b) AlN/Si 界面原子结构的 HAADF 图像。(c)利用 EELS 绘制整个界面的声子谱图。 研究表明，在界面处的非弹性声子输运过程对于界面热输运的贡献不可忽略，基于弹性过程的AGF模拟结果与实验测量结果有较大的差距。随后，通过结合力常数矩阵对原子受力进行泰勒展开，研究人员发现界面处的非弹性过程对于高温下的界面热输运有不可忽略的贡献。随后的研究表明，界面声子模式在界面的非弹性热输运过程中起到重要的作用。界面声子模式为界面两侧材料中的本征声子模式提供了桥梁，使得两侧原本不匹配的声子模式能够顺利的跨过界面进行输运。因此，虽然界面声子模式在体系的声子模式中占比极低，但依然为界面热输运提供了较大的贡献。最后，基于对界面非弹性热输运和界面声子模式的研究，影响界面声子模式和热输运过程的因素也被回顾和比较。提高温度能够激发更高频的声子模式，因此在高温下非弹性输运过程会得到增强。界面处的原子混合能够降低界面两侧材料的不匹配度，提供更多的界面声子模式，从而增强界面的热输运。但是，界面的原子混合在提供更多的界面声子模式的同时也会增强声子散射，因此对于不同的原子混合程度以及不同材料组成的界面，界面原子混合会带来不同的结果。此外，在金属材料中，由于电子也是热输运的载体，界面处存在电子-声子相互作用和极化子。多粒子间的相互作用使得界面声子模式的产生和作用成为一个更加复杂的问题，是目前研究的重点方向之一。这项工作总结了近年来界面声子模式及其热输运性能的最新研究进展，提出了针对界面声子模式的前瞻性研究方向和热点，对低维纳米材料中界面声子调控及热管理具有重要意义。同济大学2021级博士生单淑玥为论文第一作者，陈杰教授、张忠卫助理教授为论文共同通讯作者。该项工作发表在J. Phys.: Condens. Matter 36, 423001 (2024),得到了国家自然科学基金、上海市科委和上海市教委项目的支持。论文链接：https://iopscience.iop.org/article/10.1088/1361-648X/ad5fd7

导读 2024年2月5日，物理科学与工程学院声子学与热能科学研究中心陈杰教授课题组在期刊Physical Review B 上发表了题为“Phononic metagrating for lattice wave manipulation”的研究论文,展示了基于广义斯奈尔定律调控声子波动性的研究进展。研究背景 声子作为半导体材料热输运的主要载体，调控声子输运以及材料的热输运性质对于电子器件散热和能量转化方面具有重要意义。声子作为一种基本粒子，同样具有波粒二象性。基于声子的粒子性调控材料的热导率，例如引入缺陷、增加表面粗糙程度、同位素掺杂等手段已经十分成熟并获得了广泛应用。近些年来，研究人员发现在多界面体系以及复杂晶体中，声子的波动性对热输运的贡献不可忽略，相比于对声子粒子性的调控，对声子波动性的依然缺乏相应的手段。此外，单模声PHYSICAL REVIEW B 109, 075404 (2024)子的波动性在多个领域具有重要应用，例如利用声子激光探测晶体表面损伤以及高保真信号传输。此外，声子的波动行为携带有相位信息，这使得其相比与声子的粒子性有着更多的自由度进行信息传递。因此，利用声子的波动性进行高效信息传递对于信息安全通信和存储开辟了新途径。更为重要的是，调控声子的波动性对于量子信息计算具有重要意义，目前的量子计算机主要是通过使用光子的光学系统来实现的，线性光学量子计算是使用广泛量子计算方法，然而，在光子系统中存在一些技术瓶颈，特别是光子损失、非确定性产生和光子态的低效检测阻碍了其进一步可扩展性并限制了其量子优势 ADDIN EN.CITE ADDIN EN.CITE.DATA 。因此，探索新的实验平台变得十分必要。由于声子和光子之间的相似性，利用声子实现线性机械量子计算成为一条新兴的备受关注的新途径。近年来，利用超材料调控声波和光波的传输取得了一系列重要进展。2011年，Capasso等人在光学系统中提出了广义斯奈尔定律，利用具有相位梯度的超表面或者超材料实现了光波的反常传输。随后广义斯奈尔定率在声波系统里也得到了广泛的应用，各种奇特的声学现象例如声波的反常传播、声束弯曲、声波的非互易传播、声聚焦等现象陆续被报道。由于声子的波动行为和声波具有类似性，能否设计声子超材料来调控声子的波动行为？研究亮点 本工作利用波包模拟和分子动力学方法，激励声子波包并使其透过超格栅实现声子的反常传播，结构示意图如图1（a）所示。我们利用声子在不同材料中的群速度不同这一特性来实现0-2π相位差，构建八个离散的三明治结构测量并简化为三角形结构，如图1(c)所示。在构建结构完成后，我们激励一个正入射的TA模式声子使其透过所设计的结构，对透射区域的原子振幅做二维傅里叶变换观测模式的数目和传播方向，其结果如图1(d)所示，蓝圈内的模式数量与角度偏转与广义斯奈尔定律所预测的高度一致。此外，区别与声学系统，晶格系统可以同时存在TA模式和LA模式，这使得在晶格系统内存在模式转换现象。我们发现，通过晶格动力计算获得石墨烯的声子谱如图2(a)所示，我们发现相同频率下的LA模式的波长与红圈内出现的模式波长相一致，将波长带入广义斯奈尔定律，其结果与图1(d)中红圈内的模式高度一致，此外，我们通过改变结构参数多角度预测了模式的偏转并与理论预测相比较验证结果的准确性，结果如图2(b)、(c)、(d)所示。最后，由于在晶格系统中各个超格栅的基本单元通过共价键相互连接，其内部存在能量交换，这意味着存在很强的非局域效应，能量在透射的各阶模式之间都有分配，而不是只集中于+1阶模式，这显著区别于局域设计中离散的声学系统结构单元。利用非局域效应，我们可以减少声子超格栅的厚度，使得其处于声子的相干尺度之内。总结与展望 本工作利用人工尺度的微纳结构，在模式层面实现了对声子的波动性调控。我们通过分子动力学结合波包模拟的方法，利用声子在不同材料中群速度不同的特性调节声子相位，在晶格系统中基于广义斯奈尔定律实现了声子的反常传播，理论预测与模拟结果高度吻合。区别于声波和光波，晶格系统中可以允许剪切力的存在，因而同时存在横波TA和纵波LA。在对声子波动性的调控中，我们直接观测到了TA-LA模式的转换，转换后新模式的传播方向由声子谱和广义斯奈尔定律共同决定。更为重要的是，晶格系统的原子之间通过共价键相互连接，功能单元之间以及功能单元内部存在很强的能量交换，这种非局域效应使得晶格系统显著区别于局域设计的声波系统和光波系统，透射出的能量不再集中于+1阶传播模式，而是在各个阶上都有分布。利用这种非局域效应，我们可以大幅度减少声子超格栅的厚度，使其处于声子相干尺度之内。该工作从声子的波动性质入手，首次在晶格系统中实现了单模声子反常传播，晶格系统中模式转换和强耦合特性导致了不同于声学系统的新物理现象出现。该工作将为声子器件设计、太赫兹波段信息传播、热导率调控提供新思路。同济大学2022级博士生鲁爽为论文第一作者，陈杰教授、李勇教授为论文共同通讯作者。该项工作发表在Physical Review B, 109, 075404 (2024), 得到了国家自然科学基金重大项目和上海市科学技术委员会的支持。文章引用：PHYSICAL REVIEW B 109, 075404 (2024) 文章链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.109.075404

导读 1月8日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在期刊《Applied Physics Letters》发表了题为“Importanceof hydrogen bond configuration on lattice thermal conductivity of hydrogenatedborophene”的研究论文，深入揭示了不同的氢键构型对氢化硼烯晶格热导率的重要影响。 研究背景 热管理已成为限制半导体电子器件发展的一个重要因素，而具有高热导率和新型热输运机制的二维材料有望解决这一问题。例如，悬浮的单层石墨烯在室温下具有超高的晶格热导率，约为3000 Wm-1K-1，其在热管理方面具有广泛的应用前景。然而，石墨烯的零电子带隙使得它不适合应用于半导体电子器件，这也激励了近年来对其他二维材料的不断探索，包括二维硼烯及其衍生物。二维硼烯的结构具有多种稳定构型，这种结构多样性使硼烯成为了一种引人注目的材料，有望在电子领域得到应用。最近的实验工作表明，表面氢化可以增加硼烯在空气环境中的稳定性。此外，氢化将硼烯从金属转化为半导体，进一步促进了其在电子器件中的应用。先前对其他二维材料的研究也表明，表面氢化是一种调整物理和化学性质的有效方法。例如，表面氢化可以增强黑磷的化学稳定性，控制MXene的磁性，还可以提高其电催化性能。在热传输领域，石墨烯的热导率随表面氢原子浓度的变化而持续受到抑制。而在硅烯和单层GaN中，由于光学声子模式蓝移和声子-声子散射的减少，氢化导致它们的热导率增加。氢化硼烯(BH)表面氢钝化后可生成不同的氢键构型，然而，B-H键构型对热输运的影响仍未被探索，深入理解不同氢键对氢化硼烯晶格热输运的影响对于调控二维材料热导率具有重要意义。研究亮点 利用密度泛函理论和声子玻尔兹曼输运方程，我们研究了两种具有不同B-H键构型的氢化硼烯结构的晶格热导率。计算发现，有桥位B-H-B键的氢化硼烯结构(BHb)的晶格热导率比只有末端B-H键的氢化硼烯结构(BHt)的晶格热导率高2倍以上。受益于硼原子的缺电子特性，桥接的B-H-B键可以向硼烯层提供电子，产生更强的B-B共价键。这种特殊的氢键构型进一步导致光学声子模式的蓝移和低频声子模式的聚束效应，这两种效应可以增加声子群速度和抑制声子-声子散射，从而提高晶格热导率。我们的工作提供了一种通过结构优化调控二维材料晶格导热性的新方法。图一 两种氢化硼烯的晶格结构及成键特性（a）BHb（b）BHt。(c)两种氢化硼烯的热导率。（d）两种氢化硼烯的声子散射相空间，插图为格林艾森常数。χ3硼烯表面氢化后可以生成两种BH结构(BHb和BHt)。如图一（a）（b）所示，在BHb结构中，H原子位于χ3硼烯的两侧。形成一个典型的两中心双电子键(2c-2e)。另一个H原子位于两个B原子中间的桥位，形成桥接的B-H-B键，这是一个典型的三中心双电子键(3c-2e)。在BHt结构中，两个H原子都在同一侧，并且都位于B原子的顶端，是典型的两中心双电子键。为了进一步证明B-H的成键状态，我们计算了不同B-H键的电荷密度分布。顶部位置的H原子通过形成2c-2e键从B原子中夺走一个电子，导致相邻的B-B共价键中电子的分布较弱。相反，BHb结构中的3c-2e键为中间的硼烯层提供了一个电子，从而加强了B原子之间的共价键。为了揭示氢键构型对热输运的影响，我们采用声子玻尔兹曼方法计算了了两种BH结构的热导率，如图一（c）所示。有趣的是，BHb室温下的晶格热导率为~74 Wm-1K-1，是BHt (~33 Wm-1K-1)的两倍多。换句话说，仅仅通过改变氢键的取向，就可以在不改变材料组分的情况下使氢化硼烯的热导率增加一倍，这凸显了一种优化二维材料热导率的新策略。为了理解BHb中热导率增加的物理机制，我们比较了两种BH结构的声子色散。与BHt相比，我们观察到BHb的声子色散有明显的蓝移现象。这种蓝移与强的共价相互作用有关。这也说明桥位B-H键有助于BHb中共价相互作用的增强。特别的是，声子模式的蓝移使得沿着高对称路径Γ→Y→M的低频声子模式发生了声子集束现象，这两个特征会显著影响声子输运。为了揭示声子模式蓝移的起源，我们将BH结构中的原子分为了两类，然后分解单个原子的声子态密度(PDOS)。以BHb为例，构成B-H-B键的6个原子归为Ⅱ型(B1、B2、B5、B6为BⅡ，H2、H4为HⅡ)，其余原子归为Ⅰ型(B3、B4、B7、B8为BⅠ，H1、H3为HⅠ)。基于晶格结构的相似性，我们对BHt结构进行了相同的分类。与BHt中的PDOS相比，BHb中声子频率的蓝移主要由桥位B-H-B键中的BⅡ贡献。为了量化桥位B-H键对声子模式蓝移的影响，我们比较了由BII原子构成的B-B键的强度。我们发现BHb中的B-B键的力常数几乎是BHt的三倍。因此桥位B-H键导致BHb中的声子模式蓝移。为了进一步揭示桥位B-H键对声子输运的影响，我们首先比较了两种BH结构的声子群速度。在BHb中观察到了声子群速度的大幅增强，这可以归因于上面讨论的BHb中的蓝移特征。另一方面，从计算出的声子弛豫时间可以看出，在整个频率范围内，BHb的声子弛豫时间都明显大于BHt的声子弛豫时间。因此，与BHt相比，声子群速度和声子寿命的增加是BHb的热导率更高的原因。为了更直观地理解声子寿命的差异，我们还比较了两种BH结构的声子散射相空间，如图一（d）所示。我们发现BHt的三声子散射相空间(P3)明显大于BHb，说明BHt中声子-声子散射通道较多。对于三声子散射过程，需要满足能量守恒定律，即ω1±ω2=ω3 总结与展望 综上所述，我们利用第一性原理计算和声子玻尔兹曼输运方程，研究了两种氢化χ3硼烯的晶格热导率。具有桥位B-H键的氢化硼烯表现出更高的热导率，是仅具有顶端B-H键的氢化硼烯热导率的两倍以上。我们的分析表明，桥位B-H键可以为硼烯提供额外的电子，从而增加了B-B共价键的强度。这种增强引起声子模式的蓝移和低频声子模式的集束效应，从而导致具有桥位B-H键的氢化硼烯中的声子群速度和弛豫时间增加，最终提高了晶格热导率。我们的研究提供了一种通过结构优化来增加二维材料晶格热导率的新方法。同济大学物理学院博士生何佳为论文第一作者，同济大学物理学院张忠卫助理教授和陈杰教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、上海市科委、中央高校基本科研业务专项资金等项目支持。文章引用：Appl. Phys. Lett. 124, 022201 (2024) 文章链接：https://doi.org/10.1063/5.0188319