10月23日，同济大学物理学院声子学中心陈杰教授团队在学术期刊《Small Structures》发表了题为“Broadband Phonon Resonance Spectrum in Host–Guest Resonator Arrays via Nonlocal Coupling”的研究论文，该工作通过设计多谐振器阵列并引入非局域相互作用，打破了局域共振情况下窄带和反共振态的限制，实现了宽频声子共振响应，为高效调控相干声子传输和开发新型声子器件奠定了理论基础。
研究背景
近年来，基于声子相干性调控声子输运和热传输受到了广泛关注。与声子的粒子性不同，相干声子能够在相干长度内保持相位信息，从而产生干涉、模态耦合以及其他波动效应。这种波动特性不仅影响声子能量的传播速度，还能在特定频率范围内增强或抑制热流。因此，精确控制相干声子已成为纳米尺度热管理、热能转换以及基于声子的信息处理等领域的关键技术手段。
目前，实现相干声子调控的策略主要包括两类：布拉格散射机制和局域共振机制。其中，布拉格散射依赖于材料或结构的周期性排列，通过声子在周期性结构中的干涉效应，实现对特定频率声子的选择性反射或透射。这种机制能够在设计良好的晶格或超晶格中形成声子带隙，从而有效控制声子或热流的传输。然而，布拉格散射通常要求声子波长与结构周期长度相当，这意味着其调控尺度无法低于声子波长。
相比之下，局域共振机制利用结构中的谐振器与特定频率的声子发生共振耦合，能够在亚波长尺度实现能量的局域化与相位调控。然而，局域共振体系的响应带宽通常较窄，这意味着局域共振机制难以实现宽频的相干声子调控。此外，如果将多个谐振器简单组合成阵列，在偏离共振频率处会出现反共振态，导致能量在不同频率间断分布，无法形成连续的宽带响应频谱。因此，如何在保持局域共振亚波长控制优势的同时，实现宽频声子共振响应，成为当前纳米尺度热管理和声子器件设计中的一个重要挑战。
研究亮点
图1：(a)声子波包模拟示意图。长度为 L=3000 Å 的主–客体系统嵌入在主体框架结构的中心位置。(b)沿 Γ–X [100] 方向的声子色散关系及通过晶格动力学 (LD) 计算得到的原子分辨声子态密度（PDOS）。插图显示了主体框架结构。(c) 沿 Γ–X [100] 方向的声子色散曲线及通过 LD 计算得到的主–客体系统 PDOS，使用默认设置 ξ = ξ0 和m = m0 。阴影区域突出显示了避免交叉区域，插图显示了主–客体系统的原子结构。
本文采用主-客体模型，以笼状 Schwarzite 结构作为主体框架，在每个Schwarzite 结构中心放置一个客体原子，通过主体框架和客体原子间的相互作用形成声子的局域谐振器。为系统研究局域共振对声子传输的影响，我们构建了如图1(a)所示的声子谐振器模型。在该模型中，两侧为主体框架结构，在中间区域嵌入主–客体谐振器。基于此模型，我们利用声子波包模拟方法追踪相干声子在该系统中的传播过程，分析声子能量在谐振器区域的分布和演化，揭示谐振器对相干声子传输的调控效应。图1(b)和图1(c)分别展示了主体框架结构和主–客体系统的声子色散关系，可以明显观察到主–客体系统中存在一条平坦的杂化模式，该模式源于客体原子的局域振动与主体框架中声学声子支之间的避免交叉效应(avoided crossing)，导致该频率范围内的声子能量被局域化在客体原子附近。
图2：(a) 在入射频率为f0的声子波包激励下，主–客体区域的能量随时间演化。区域Ⅰ对应于波包发射期间；区域Ⅱ对应波包在主–客体结构内传播的时间区间；区域Ⅲ表示波包开始透射出主–客体区域的时间区间；区域Ⅳ表示波包完全离开主–客体结构后的时间区间。(b) 沿 Γ–X [100] 方向的声子色散曲线及通过晶格动力学（LD）计算得到的 PDOS，采用参数配置 ξ = 0.1 ξ0 和m = 0.1 m0 。(c) 在参数 ξ = 0.1 ξ0 和m = 0.1 m0 下，入射频率为f’0 的声子波包激励下，主–客体区域的能量随时间演化情况。(d) 在固定时刻t1,不同参数情况下主–客体区域能量保留比例 (α)的频率响应。
我们首先对单个主–客体谐振器的参数进行了系统研究，考察不同主–客体耦合强度和客体原子质量情况下的共振响应。结果显示，当耦合强度和客体原子质量同步变化时，共振频率几乎保持一致(图2(b)与图1(c))，但其对相干声子的局域化程度以及频率响应范围却有所区别。图2(a)和图2(c)展示了在共振频率的波包从左侧入射后，中间区域（即主–客体谐振器区域）能量随模拟时间的演化情况。结果显示，当客体原子质量较大且主–客体耦合较强时，能量更难从客体原子中泄露，表明声子能量在谐振器中的局域化效果更为显著。此外，我们还统计了波包完全透射后，不同频率波包入射时，中间谐振器区域的能量局域情况，如图2(d)所示。模拟结果表明，当客体原子质量较大并且主–客体耦合较强时，声子局域化程度不仅更高，而且响应频率范围更宽。值得注意的是，当客体原子质量较大并且主–客体耦合较强时，共振频率附近会出现明显的带隙和模式劈裂现象，使得共振响应不再局限于单一峰值，而是在频谱上呈现出更宽、更复杂的分布特征。
为了突破单个局域谐振器窄带共振的限制，我们进一步构建了多谐振器阵列并引入非局域耦合。具体而言，传统的多谐振器阵列仅存在主–客体之间的局域相互作用，而不同客体原子彼此独立（即局域耦合情况）。这种设计会导致频谱响应中产生反共振态，使得能量在某些频率间隙被抑制，无法形成连续的宽带频率响应。为克服这一问题，我们进一步在客体原子之间引入相互作用(即非局域耦合)，使得能量可以在不同谐振器之间传递，从而形成集体振动模式。此时，能量不再局限于单个谐振器，而可以在相邻谐振器之间相互传递。
图3：(a) 不同共振器非局域相互作用示意图。(b) 中心区域主–客体区域的能量留存比例，实线表示具有非局域耦合的系统，虚线表示四个未耦合的单独谐振器（SR）。
当客体原子质量较大且主–客体耦合较强时，单个谐振器的声子能量局域化效果更加显著，且其频谱响应相对较宽。这种宽带响应特征有利于在具有不同共振频率的谐振器之间出现频谱部分交叠，从而为非局域耦合引发的集体振动和宽带声子共振奠定基础。因此，我们通过保持主–客体耦合强度 ξ = ξ0 并调节客体原子的质量，构建了由四种具有不同共振频率的谐振器组成的阵列结构，其示意图如图3(a)所示。通过截断半径的设置，客体原子之间仅考虑最近邻的相互作用，这一设计既保证了非局域耦合的有效性，也避免了远距离相互作用带来的模拟复杂性。
随后，我们利用声子波包模拟对多谐振器阵列在引入非局域耦合前后的能量传输特性进行了对比分析。图3(b)中的模拟结果表明，引入非局域耦合后，频率响应显著拓宽且更加平滑，反共振态被有效抑制，共振局域效应在更宽的频率范围内得以实现，其整体频率响应区间的半高宽达到了单个局域设计共振器的2.5倍。这说明非局域耦合能够协调多谐振器的振动行为，显著提升宽带声子共振的性能，为实现多频段相干声子调控提供了可行途径。
总结与展望
本文以笼状 Schwarzite 结构作为主体框架，通过引入客体原子构建了声子局域谐振器。基于该结构，我们首先研究了主-客体系统不同参数对声子共振响应的影响。分子动力学结合波包模拟结果表明，具有强耦合和大质量客体原子的谐振器在其共振频率附近表现出更强的能量局域化、更宽的频谱响应以及更显著的模式劈裂，有利于不同共振频率的谐振器之间发生相互耦合。在此基础上，为进一步获得宽频且平滑的共振响应，我们在处于不同笼子中的客体原子间引入相互作用，即非局域耦合。由于强耦合和大质量客体原子情况下，不同共振频率的谐振器在频谱上存在部分交叠，从而激发了非局域耦合效应。因此，我们在固定强耦合强度的条件下，通过改变客体原子质量构建了多声子谐振器阵列，并系统比较了其与仅含主–客体耦合（局域耦合）情形下的频率响应差异。我们发现，引入非局域耦合后，相邻谐振器之间的相互作用促使共振频率部分交叠的不同单元产生协同振动现象，显著拓宽了能量局域化频带，并有效抑制了反共振效应，实现了连续且平滑的宽频声子共振响应。通过对共振频谱的分析表明，非局域耦合情况下，体系频率响应区间的半高宽达到单个局域耦合谐振器的2.5 倍，显著拓宽了声子共振频谱并提升了能量控制效率。这一特征克服了传统局域耦合体系窄带和存在反共振态的缺点，体现了非局域耦合在实现宽频协同声子调控方面的独特优势。
展望未来，通过进一步优化谐振器参数、增加谐振器数量，并精确调控共振频率的交叠程度与非局域耦合强度，有望实现更宽频且平滑的声子共振响应，为纳米尺度热管理、热能转换以及声子信息器件的设计提供新的思路和理论支撑。与此同时，引入不同类型的客体原子或分子团簇有望进一步拓展非局域多谐振器体系的调控维度，为构建宽频相干声子材料平台开辟新的方向。结合实际，非局域效应可在多种体系基于不同的机制实现：例如，在带电主–客体体系中，长程库仑相互作用可在单元间建立跨尺度耦合，诱发集体振动模式；在纳米结构中，通过调控介质环境或在相邻谐振单元之间引入桥接或界面连接结构，可形成机械耦合，实现能量在不同谐振器之间的协同传递。这些机制与本文提出的非局域耦合策略相对应，为从单一强局域谐振向多谐振器协同响应的连续可调演化提供了新的实现路径。
同济大学物理学院博士研究生鲁爽为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授为论文通讯作者，同济大学物理学院李勇教授对论文具有突出贡献。该工作得到了国家自然科学基金、长三角科技创新共同体联合攻关项目、上海市科委、上海市曙光计划、中央高校基本科研业务专项资金等项目支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/sstr.202500365
